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臭氧处理絮凝膜浓缩物中OBPs的分子特征和形成研究
来源:www.ozonelab.cn 发布时间:2024-05-29 浏览次数:

臭氧处理絮凝膜浓缩物中OBPs的分子特征和形成研究
垃圾渗滤液是在垃圾填埋场和废物发电厂(临时废物掩体)处置城市固体废物所产生的废水,其中含有高浓度的有机物质,其成分复杂。膜高级处理技术,如纳滤(NF)或反渗透(RO)膜,可以在排放前有效地去除垃圾渗滤液中的有机污染物。
然而,由于膜技术的浓缩机制,将不可避免地产生浓缩废水(即膜浓缩物),其有机物浓度高于原废水,通常具有高不饱和度和强芳香性的特点。臭氧(O3)优先与高度不饱和和芳香的有机物反应,臭氧化越来越多地应用于处理膜问题。在实际工程中,为了减少臭氧化过程的处理负荷,在臭氧化前对膜浓缩物进行了絮凝处理。在絮凝膜浓缩物的臭氧化处理中,发现O3与溶解的有机物(DOM)通过羧基化、羟化和去甲基化反应产生更多的氧化DOM。新生成的极性含氧副产物可能比其母体污染物毒性更大,并且不易被水环境中的微生物去除。因此,充分了解絮凝膜浓缩物在O3降解过程中的有机物组成变化是至关重要的。
最近的研究表明,臭氧化处理废水可以产生未知的臭氧化副产物(OBPs)或臭氧化转化产物。臭氧氧化副产物被定义为经O3处理后新形成的有机物。Wang等人报道obp由大量甲醛、甲基乙二醛和其他醛组成Dabuth等人发现OBPs具有低分子量(MW)和高氧化态的化学特征Phungsai等人发现臭氧化倾向于与不饱和的CHO有机物发生反应,并在相同的烷基化家族中产生更饱和的obpJennings等人使用在线液相色谱-傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR MS)直接注射出水有机物,在污水处理厂经过O3处理后的出水中发现了1500多种不同类型的高极性含氧obp膜浓缩物DOM的分子组成可能与城市垃圾水DOM和天然DOM存在显著差异。膜浓缩物DOM含有丰富的难降解有机物,主要由酚类和多环芳香族化合物等不饱和有机物组成。由于膜浓缩物DOM的独特组成和复杂性质,膜浓缩物在O3氧化过程中产生OBPs的分子特征和形成机制尚不清楚。
除O3外,羟基自由基(•OH, E0 = 2.8 V)具有较强的氧化能力,可作为高级O3氧化工艺(如UV/O3工艺)的主要活性氧。先前的研究发现O3和•OH都能与高芳香反应,而•OH与更饱和的有机物的反应速度比O3快得多。
然而,关于O3单氧化或O3高级氧化处理膜浓缩物时obp形成的细节尚未报道。因此,当存在•OH时,确定•OH是否可以通过在O3反应中进一步加强羧基化、羟基化和去甲基化来影响obp的形成是很重要的。
膜浓缩物中有机物的组成是复杂的,有数千甚至数万种化合物存在。此外,非靶向OBPs具有高极性和低挥发性的特点,因此不适合气相色谱法或液相色谱法分析,而传统技术在OBPs分析中存在更严重的局限性。
傅里叶变换离子回旋共振质谱可提供超高分辨率,其质量分辨率在m/z 200.31下可达50万。相对MW测量精度可精确到小十进制的5位,并可根据精确的MW确定分子式,使在分子水平上分离和鉴定高极性含氧化合物成为可能。
本研究的目的是研究垃圾渗滤液絮凝膜浓缩物在有和无•OH增强作用的臭氧化过程中未知OBPs的分子特征和形成机制。采用ESI FT-ICR质谱分析了OBPs的分子组成和化学性质,并分析了O3引入UV增强•OH反应(UV/O3工艺)对OBPs的影响。分析了O3工艺下OBPs的形成机理,并通过构建“移除-OBPs”质量差网络(MDiN)增强了•OH反应。此外,通过串联质谱(MS/ MS)初步鉴定了部分OBPs的化学结构,从而确定了OBPs的常见结构和潜在毒性。本研究的结果为O3处理絮凝膜浓缩物中OBPs的分子特征和形成机制提供了深入的认识。

仪器:臭氧产生为3S-T3,3g/h臭氧发生器。

论文全文地址:Molecular Characteristics and Formation Mechanisms of Unknown Ozonation Byproducts during the Treatment of Flocculated Nanofiltration Leachate Concentrates Using O3 and UV/O3 Processes | Environmental Science & Technology (acs.org)
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