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【ESE研究论文】臭氧催化剂定制化制备方法
来源: 臭氧反应器 发布时间:2023-07-21 浏览次数:

【ESE研究论文】基于荧光光谱和机器学习的臭氧催化剂定制化制备方法
文章亮点
1. 臭氧催化剂配方是通过建模为目标废水定制的;
2. 催化剂配方和进水荧光数据是ANN模型的输入变量;
3. 荧光光谱数据有助于限定催化剂配方参数的范围;
4. 建模优化后的催化剂在臭氧催化反应中表现出•OH和1O2的协同作用。
使用仪器
采用Mn/γ-Al2O3催化剂在内径90 mm、高250 mm的O3反应器中催化臭氧化处理废水,臭氧发生器(Longevity EXT120, 北京同林,中国)由纯氧生成1.59 L的O3。使用流量计控制臭氧浓度,使用在线臭氧浓度检测器(3S-J5000,北京同林,中国)记录臭氧浓度。将臭氧输送到反应器中进行实验,废气排放到臭氧尾气分解器中。 
文章简介
催化臭氧氧化因其对难降解有机物的矿化性强而被广泛用于废水深度处理。而在实际废水中,不同臭氧催化剂对不同有机物的降解表现出差异性,影响因素复杂。因此,高矿化的关键在于催化剂配方与废水水质的适配性。机器学习可以大大提高实验效率,而荧光数据可以提供废水水质中关于有机物组成和浓度的信息,有利于催化剂配方的优化。本研究采用机器学习(ANN,人工神经网络模型)并结合荧光光谱技术,开发了适配于目标废水的臭氧催化剂(图1)。
图1  图文摘要
 
输入变量的显著性调查确定了催化剂配方(浸渍浓度和时间,焙烧温度和时间)和进水荧光数据可作为ANN模型的输入变量(图2)。基于从52种不同催化剂上采集的数据,研究人员比较了两种类型的“前馈神经网络”模型(图3),以实现ANN模型的最优性能。与ANN1相比,ANN2具有更好的鲁棒性和泛化能力,ANN2实验值与模型预测值的相关系数R2达到最大值(0.9659)。
图3  人工神经网络模型结构:a, ANN1(催化剂配方作为输入变量);b, ANN2,(催化剂配方和荧光数据作为输入变量)
 
荧光光谱初步限定了催化剂的配方参数的范围(图4)。例如,当废水中的有机物以色氨酸类和类溶解性代谢产物为主时,Mn(NO3)2的浸渍浓度和时间分别小于0.3 mol L−1和10 h。此外,该模型得到的Mn/γ-Al2O3最佳配方为:0.155 mol L−1 Mn(NO3)2溶液中浸渍8.5 h, 600°C焙烧3.5 h。模型预测值和实验值分别为54.48%和53.96%。最后,•OH和1O2的协同氧化作用提高了Mn/γ-Al2O3催化剂的催化性能。
图4  催化剂配方和进水水质对催化剂性能(TOC去除率)的影响。a,浸渍浓度和荧光有机物。b,浸渍时间和荧光有机物。
 
本研究中ANN模型结合荧光光谱技术的应用有望促进对复杂废水水质适配于催化剂配方的理解,并作为一种有效的策略,为复杂废水体系中催化剂的开发、性能预测和过程模拟提供经验。
 
作者信息
第一作者  李敏,硕士研究生,中国环境科学研究院。目前以第一作者发表学术论文4篇,其中SCI论文2篇。付丽亚,副研究员,中国环境科学研究院。主要从事水污染控制技术研究工作。目前发表学术论文30余篇,其中SCI论文10余篇。
通讯作者  吴昌永,中国环境科学研究院研究员,博士生导师,国家生态环境保护专业技术青年拔尖人才,中国城镇卫生学会城镇垃圾治理专业委员会副主任委员,中国石油学会石化环保专业委员会副秘书长,事故应急专家。主要从事工业废水处理技术研究。主持国家重大水专项、国家重点研发计划、国家自然基金等项目、课题和子课题20余项,参与国家和省部级课题10多项。在Water Research等环境科学与工程等领域的杂志发表论文100多篇,其中SCI论文50多篇;授权专利近20项,转化2项,软件著作权2项;出版中文著作5部,独著英文著作1部;参与制修订国家标准2项;围绕国家水污染治理和水环境管理提交多份政策建议而受到生态环境部领导批示。主持了10多座污水处理厂工艺设计,研发技术工程应用规模超过4600万吨废水/年,获中国发明协会发明创业二等奖1项,中国产学研合作促进会产学研创新奖1项。
 
论文ID
原文题目  A tailored and rapid approach for ozonation catalyst design
引用信息  Li, M., Fu, L., Deng, L., Hu, Y., Yuan, Y., & Wu, C. (2023). A tailored and rapid approach for ozonation catalyst design. Environmental Science and Ecotechnology 15: 100244.
doi: https://doi.org/10.1016/j.ese.2023.100244